Teotónio nacque in Portogallo verso il 1080 a Ganfei, Valença do Minho. I suoi genitori, Oveco ed Eugenia, lo educarono cristianamente e in seguito lo affidarono alla cura dello zio Cresconio, vescovo di Coimbra ove, sotto la guida dell'arcidiacono Tello, "imparò a leggere e a perfezionarsi nell'arte del canto secondo l'uso dei tempi".

Morto lo zio, ricevette gli ordini sacri a Viseo, sede della chiesa attolica suffraganea dell'arcidiocesi di Braga. Divenuto sacerdote eccelse nell'esercizio del suo ministero per lo zelo pastorale, tanto da meritarsi l'elezione a priore della cattedrale.

Rinunciò però assai presto a tale incarico per potersi recare in pellegrinaggio a Gerusalemme. Al suo ritorno rifiutò nuovamente l'episcopato ripetutamente ed insistentemente offertogli dal conte Enrico e dalla regina Teresa che si facevano portatori del "consenso del clero e di tutto il popolo". Teotónio preferì dedicarsi ad un'intensa attività pastorale, cimentandosi prevalentemente nella predicazione e nella confessione. Il suo biografo ne esaltò la carità, la castità e la libertà evangelica che gli meritarono un unanime senso di ammirazione.

Dopo qualche tempo intraprese un nuovo pellegrinaggio in Terra Santa, dove fu invitato dai canonici regolari del Santo Sepolcro ad entrare a far parte della loro comunità. Tuttavia egli non accolse la proposta, riservandosi di accettarla in una altra futura occasione.

Nel frattempo il vecchio maestro Tello, insieme ad altri dieci sacerdoti, aveva intrapreso la costruzione del nuovo monastero di Santa Croce, nei pressi di Coimbra. Teotónio aderì con entusiasmo a questo progetto e venne eletto priore di quella comunità di Canonici Regolari di Sant'Agostino.

Nel novello ruolo assegnatogli poté rivelare le sue qualità di uomo di governo, le sue virtù e la fama di santità che lo circondava, che contribuirono al rapido sviluppo del neonato cenobio. Dopo due decenni rinunciò alla carica di priore per poter trascorrere gli ultimi dieci anni della sua vita nella più assoluta osservanza della regola agostiniana, esercitandosi in particolar modo nella preghiera e nella penitenza.

Teotónio morì il 18 febbraio 1166 e fu sepolto nel capitolo del monastero di Santa Croce. Nel 1630 le sue reliquie furono traslate nella chiesa e vennero sistemate sopra l'altare maggiore. Le ossa di un braccio furono donate al monastero di San Vincenzo di Lisbona e l'altro alla cattedrale di Viseo.

Sin dal '500 fu commemorato dai martirologi nell'anniversario della sua morte e se ne celebrò la festa con Ufficio proprio nelle cattedrali di Braga, Evora, Coimbra, Leiria e Viseo, ove viene venerato come patrono.